Спектроскопия конденсированного состояния

Фотокаталитическая реакция NO+CO $\overset{h\nu}\to$ (CO$_2$)$_{\mathrm{ads}}$+1/2N$_2$, активируемая на ZnO/ZnO$_{1-x}$/O$^-$ при возбуждении экситонного резонанса

И. В. Блашков, В. В. Титов

Научно-исследовательский институт физики им. В. А. Фока Санкт-Петербургского государственного университета, 198504 Санкт-Петербург, Россия

Аннотация: Использован экситонный канал фотоактивации ZnO для проведения экологически важной фотокаталитической реакции NO+CO $\overset{h\nu}\to$ (CO$_2$)$_{\mathrm{ads}}$+1/2N$_2$ $\uparrow$ на ZnO. При доставке энергии возбуждения к поверхности электрически нейтральным экситоном отсутствуют потери на рекомбинацию и на преодоление поверхностного потенциального барьера, которые являются основными при переносе фотогенерированных пар $e^-/h^+$. Для подавления излучательного распада экситона на поверхности ZnO создана квантово-размерная 2D-структура ZnO/ZnO$_{1-x}$/O$^-$ , в которой экситон распадается безызлучательно на пару долгоживущих локальных состояний электрона и дырки, на которых и проходят реакционные акты. Для окислительно-восстановительной реакции полученные квантовый выход $Y$ (количество актов на поглощенный квант) и эффективность $E$ (количество актов на падающий квант) при экситонном возбуждении на $\lambda$ = 382 nm в 5–7 раз больше, чем при возбуждении в области межзонного поглощения на $\lambda$ = 365 nm. Методами масс-спектрометрии и термодесорбционной спектроскопии исследованы начальные, промежуточные и конечные продукты фотокаталитической реакции, особенности влияния друг на друга молекул исходных газов NO и CO при взаимодействии их смеси с ZnO в темноте и при облучении на $\lambda$ = 382 nm.

Ключевые слова: фотокатализ, ZnO, экситон, окислительно-восстановительная реакция, 2D-структура ZnO/ZnO$_{1-x}$/O$^-$, долгоживущие активные центры, очистка воздуха.

Поступила в редакцию: 01.07.2022
Исправленный вариант: 19.09.2022
Принята в печать: 23.09.2022

DOI: 10.21883/OS.2022.12.54087.3884-22

Реферативные базы данных:

•